1930年10月，蒋介石在中原大战中击败冯玉祥、阎锡山后，迅速调转枪口。此后四年，国民党连续向中央苏区发动五次大规模军事“围剿”，中央苏区对此进行了五次反“围剿”。这四年时间，彭德怀完成了从猛将到顶级大兵团统帅的蜕变。
在这全军被动的战局中，红一、红三军团同为红一方面军两大主力协同作战。彭德怀率领的红三军团作为主力兵团，承担最艰巨的机动野战任务——正面攻坚、重兵阻击、大兵团围歼，几乎无役不与。
1930年11月至1931年1月，国民党调集10万兵力，由鲁涤平指挥，以“分进合击、长驱直入”的策略发起对中央苏区的第一次“围剿”。
当时红一方面军总兵力约4万人。罗坊会议确定“诱敌深入”方针后，在准备东渡赣江的关键节点，红三军团内部出现分歧，部分干部主张红一、红三军团夹江而阵、红三军团留在赣江西岸。
彭德怀坚决主张集中兵力作战，力排不同意见，率领红三军团全部东渡赣江，与红一军团会合。
1930年12月30日龙冈战斗打响，孤军深入的国民党第18师张辉瓒部9000余人进入伏击圈，红三军团从西北方向实施包抄合围，协同红一军团全歼该部，俘虏师长张辉瓒；红军随即乘胜追击谭道源的第50师，在东韶战斗再歼敌3000余人。
1931年3月至5月，国民党调集20万兵力，由何应钦指挥，采取“步步为营、稳扎稳打”的方针，发起对中央苏区的第二次“围剿”，此时红军仅有3万余人应对。
在第二次反“围剿”作战中，红三军团全程承担迂回突击的主力任务。5月31日，彭德怀指挥红三军团突袭建宁城，歼灭国民党刘和鼎第56师4个团，俘虏敌军3000余人。
从5月16日富田首战，到5月31日建宁收官，红军十五天横扫七百里，五战五捷，总计歼敌3万余人。建宁战斗是这场大规模连续作战的最后一战，红三军团以攻坚手段攻克建宁，击溃了凭城固守、号称“福建第一师”的敌军。
1931年7月至9月，国民党调集30万大军，由蒋介石亲任总司令，采取“长驱直入”战术，发起对中央苏区的第三次“围剿”。此时红军仅有3万余人，且部队连续作战，尚未得到休整。红军确定“避敌主力，打其虚弱”的作战方针，在敌军各部的间隙之间机动穿插。
红一方面军实施两次高风险秘密穿插转移，红三军团作为主力全程参与。红军先在兴国以西高兴圩地区隐蔽待机，趁敌军向西追击之际，全军突然向东穿插突进，接连取得莲塘、良村、黄陂三战胜利。
待敌军主力转头向东追击红军主力后，彭德怀率红三军团随方面军主力再度穿越敌阵间隙，折返兴国西北山区隐蔽休整。国民党军长途奔袭、补给耗尽，最终全线撤退，红军乘势追击，赢得老营盘、方石岭战斗的胜利。
1932年年底至1933年3月，国民党调集约40万兵力，以“分进合击”策略发动对中央苏区的第四次“围剿”，红军参战兵力约7万人。此时毛泽东已离开前线指挥岗位，但红军依旧延续运动战伏击的成熟战法。
第四次反“围剿”的决胜之战为两场大规模伏击。2月27日黄陂伏击战，国民党李明第52师、陈时骥第59师进入红军伏击圈。红一、红三军团组成左翼部队合击第52师，红五军团等部在右翼围歼第59师大部；第52师被全歼，第59师一部逃脱。此役歼敌万余人，生擒两名师长，李明被俘后伤重毙命。
3月21日，草台岗战斗打响。红三军团率先向国民党精锐第11师发起猛攻，突破霹雳山、黄柏山核心阵地；在红一军团等各部协同下，歼灭该师大部，俘敌6000余人，击伤师长萧乾。黄陂、草台岗两役共歼国民党嫡系部队近三个师，俘敌万余人，缴枪万余支，首创红军大兵团伏击战范例。
前四次反“围剿”的胜利，建立在“诱敌深入、运动歼敌”的基础之上。
1933年9月至1934年10月，国民党调集50万兵力，蒋介石实施“堡垒推进”战术，发动对中央苏区的第五次“围剿”，中央红军参战兵力约10万人。此时博古、李德掌握军事指挥权，推行“御敌于国门之外”战略，摒弃运动战，改用“短促突击”的防御打法，要求红军以堡垒对堡垒、以阵地对阵地，和优势敌人拼消耗。这是红三军团处境最为矛盾的一段时期：部队虽取得若干局部战斗胜利，却无力扭转全局的被动局面。
1933年10月洵口战役开局顺利，红三军团以运动战歼灭国民党军四个团，俘虏敌军1200余人。但李德随即强令部队进攻硝石堡垒群，彭德怀预判部队有遭合围的巨大风险，紧急致电抗辩并果断回撤，使红三军团免遭覆灭。同年12月团村战斗，彭德怀率领红三军团和红五军团一部采取伏击战术，以1.2万兵力设伏，击溃周浑元所部3万余敌军。然而红一、红三军团被分割使用，兵力无法集中，此战仅俘虏约3百人，打成了一场“胜而未歼”的击溃战。
1934年4月的广昌保卫战，是第五次反“围剿”中最为惨痛的一战。蒋介石以11个师兵力兵分两路向广昌推进，博古、李德强令死守广昌。他们构筑的“永久工事”在敌机重炮轰击下尽数被毁，红军浴血苦战18天，毙伤俘敌2626人，自身伤亡5000余人，广昌最终失守。其中红三军团伤亡2705人，约占全军团总人数的四分之一，一个营全部牺牲在李德指挥修筑的永久工事里，彭德怀痛斥：“崽卖爷田心不痛！”
此后8月高虎垴战役，彭德怀依托山地阵地，以万余兵力抗击国民党军六个师在飞机大炮掩护下的轮番冲锋，取得局部胜利，但伤亡很大。这次战役为主力红军、中共中央机关的大转移赢得了宝贵时间，是红军长征前的最后一场激战。
红三军团在第五次反“围剿”中并非没有胜仗，洵口、团村、高虎垴都在战术层面打赢了；但在“堡垒对堡垒”的战略框架下，每一次局部胜利都在消耗红军最宝贵的有生力量。彭德怀在这一时期的可贵之处，正在于即便战斗取胜，也不认同错误战术的清醒认知。这种来自前线的、以鲜血为代价的反对，为遵义会议纠正“左”倾军事路线提供了最直接的实践依据。
数年反“围剿”作战，彭德怀打磨出一套成熟稳定的大兵团作战指挥流程，善用侧翼穿插、断敌退路、关门合围，红三军团歼敌成效突出，主力地位得到全军公认。
通过正反实战对比，他认清弱势军队必须依托机动、避实击虚，这一认知深刻影响其后续各时期指挥风格。1933年彭德怀获一级红星奖章，被公认为红军中最擅长打硬仗、打险仗、打绝境翻盘仗的核心统帅。
反“围剿”之战没有一战封神的传奇，却用数年生死淬炼，锻造出红军最硬核的王牌军团。由于第五次反“围剿”的失败，1934年10月，中央红军被迫突围长征。这支在血与火中百炼成钢的部队，跟随彭德怀踏上长征之路，将在娄山关、遵义城，打出震惊全军的绝境大捷。